Né à Dublin en Irlande, il grandit dans la ville de Drogheda où son père travaillait comme avocat. À l'âge de neuf ans, Moore a commencé à étudier au Trinity College de Dublin, où il s'est rapidement fait remarquer pour ses talents musicaux et littéraires. Il a été diplômé en 1799, puis est retourné dans sa ville natale pour y vivre pendant une courte période avant de partir pour Londres.
Londres fut un lieu important pour Moore, qui y fit la connaissance d'autres écrivains et poètes britanniques tels que Lord Byron, Walter Scott et Leigh Hunt. Il publia son premier recueil de poèmes en 1807, intitulé "Poétical Works", mais c'est l'année suivante qu'il fit sensation avec la publication de son livre "Irish Melodies", une collection de poèmes accompagnés de mélodies irlandaises. Le succès de cette œuvre lui permit de voyager en Irlande et d'y recueillir de nombreuses autres chansons populaires qu'il incorpora à ses œuvres ultérieures.
En plus de sa carrière littéraire, Moore est également connu pour son implication dans la politique irlandaise. Il fut un ardent partisan du mouvement pour l'indépendance de l'Irlande et écrivit de nombreux articles et pamphlets en faveur de cette cause. Il fut même arrêté une fois pour ses activités subversives et passa plusieurs mois en prison avant d'être libéré grâce à l'intervention du roi George IV.
Thomas Moore est également connu pour avoir écrit le texte de "The Minstrel Boy", une chanson irlandaise qui fait partie des traditions patriotiques nationales irlandaises, et dont la mélodie fut composée par Edward MacDermott O'Meara.
Thomas Moore décéda en 1852 à Londres, où il avait passé la majeure partie de sa vie. Sa carrière eut une grande influence sur la littérature irlandaise et son nom reste encore aujourd'hui associé aux traditions musicales de l'Irlande.