Après des études à l'École nationale supérieure des beaux-arts de Paris, Marie-Thérèse Cuny a commencé sa carrière artistique en se consacrant principalement à la peinture. Elle fut influencée par les mouvements artistiques dits "abstraits" et notamment par le Suprématisme de Kasimir Malevitch et le Constructivisme russe.
En 1936, Marie-Thérèse Cuny a rencontré Le Corbusier avec qui elle entama une relation sentimentale ainsi qu'une collaboration artistique. Elle fut l'assistante de celui-ci jusqu'en 1957 et participa à la réalisation de nombreux projets architecturaux, notamment pour les villes d'Istanbul (Turquie), Rio de Janeiro (Brésil) ou Chandigarh (Inde).
Marie-Thérèse Cuny est surtout connue pour ses collages abstraits réalisés avec du papier marouflé sur des panneaux en bois. Ces derniers étaient souvent constitués d'éléments géométriques, comme des lignes droites ou courbes, et de formes organiques. Elle fut une pionnière dans ce genre de collage et est considérée comme la première artiste à avoir utilisée le papier marouflé pour créer des œuvres d'art abstraites.
Le travail de Marie-Thérèse Cuny a été exposé dans de nombreuses expositions individuelles et collectives, notamment à Paris, New York, Moscou, Tokyo et Rome. Elle a également reçu plusieurs distinctions, dont la Légion d'honneur en 1986.
Malgré sa célébrité, Marie-Thérèse Cuny resta relativement réservée et privée. Elle a été décrite comme étant une artiste généreuse et aimante qui avait un grand respect pour la nature et le monde en général. Ses œuvres sont conservées dans de nombreuses collections publiques, notamment au Musée national d'art moderne de Paris et à la Bibliothèque nationale de France.