Après des études à l'École nationale supérieure des arts décoratifs de Paris, il se tourne vers le cinéma et débute en 2005 dans un court-métrage intitulé "Enfants". La même année, il fait sa première apparition au cinéma à la télévision française avec le rôle d'Émile dans le feuilleton télévisé "Une femme d'honneur".
En 2006, il obtient son premier grand rôle au cinéma en incarnant le personnage de Jules dans le film "Métisse" de Safy Nebbou. Sa prestation lui vaut une nomination aux César dans la catégorie du meilleur espoir masculin l'année suivante.
En 2012, il fait ses débuts en tant que réalisateur et coscénariste avec le film "Les Adieux à la reine". Ce long-métrage, qui raconte l'histoire de Madame de Montespan pendant la Révocation de l'Édit de Nantes, est nommé pour six Césars, dont celui du meilleur espoir féminin pour l'actrice Diane Kruger.
Pour sa performance dans le film "Métisse", Gregoire Aslan reçoit également des nominations aux Magritte Awards, la cérémonie de remise des prix du cinéma belge, ainsi qu'aux Turkish Golden Orange Film Festival et au Soho International Film Festival.
En 2016, il joue dans le film "Le Tout Nouveau Testament" de Jaco Van Dormael, un projet qu'il produit également. La même année, il retrouve Safy Nebbou sur le tournage du film "La Forêt", qui est présenté en sélection officielle à la Mostra de Venise.
Depuis 2018, Gregoire Aslan est l'un des co-présidents de la Fédération nationale des associations de production de films et de programmes audiovisuels (FNTP), qui représente les producteurs indépendants français.
Auteur d'une biographie de l'acteur Gérard Philipe, "Gérard Philipe ou le cauchemar du cinéma" et un livre sur sa famille, "Le Testament", Gregoire Aslan est également actif dans la recherche historique sur les Armeniens en France.