Gilbert Gil a commencé sa carrière dans le milieu musical à l'âge de dix ans, en jouant du violon avec son père, un musicien amateur. Plus tard, il apprit à jouer de la guitare et forma plusieurs groupes dans les années 1960. Son style musical est marqué par une fusion de rythmes brésiliens tels que le bossa nova, le samba, et la musique populaire afro-brésilienne avec des influences pop et rock.
En 1967, Gil collabora avec Os Mutantes et les autres artistes de Tropicalia pour enregistrer l'album "Tropicália ou Panis Et Circencis". L'album fut controversé à cause de son message politique critique et fut interdit par le gouvernement militaire du Brésil.
En 1972, Gilbert Gil rencontra les Beatles à Londres et leur fit écouter quelques-unes de ses chansons. John Lennon l'encouragea à continuer sa carrière musicale et même à écrire des chansons en anglais. Cette expérience marqua un tournant dans la carrière de Gil, qui commença à incorporer des éléments de musique mondiale dans ses compositions.
En 1973, Gilbert Gil fut arrêté par les autorités brésiliennes pour détention illégale de marijuana et fut condamné à une peine d'emprisonnement. Il rejeta cette accusation et se réfugia en Angleterre pour éviter son arrestation.
En 1975, Gilbert Gil retourna au Brésil et continua sa carrière musicale. Il fut élu député fédéral du Parti des Travaileurs brésilien à trois reprises entre 1983 et 2007. Il a également servi comme ministre de la Culture dans le gouvernement de Luiz Inácio Lula da Silva, de janvier 2004 à décembre 2005.
Gilbert Gil est considéré comme un icône de la culture brésilienne et son influence sur la musique populaire a été importante. Il a reçu plusieurs récompenses pour sa carrière, notamment le Grammy Award en 1979 pour l'album "Refavela". En 2006, il fut élu au Rock and Roll Hall of Fame.