Au début des années 1960, Gil adhère au Tropicália, un mouvement artistique brésilien qui fusionne diverses influences telles que la bossa nova, la samba et le rock and roll, et qui se veut une réponse aux contraintes politiques de l'époque. Il est alors associé à d'autres artistes tels que Caetano Veloso ou Os Mutantes.
En 1968, Gil part pour Londres et y rencontre Jimi Hendrix, qui aura une influence profonde sur son style guitaristique. Après un retour au Brésil en 1970, il sort l'album "Disco" qui connaît un grand succès populaire et artistique.
En 1972, Gil est arrêté par la dictature militaire brésilienne pour ses activités politiques, notamment pour son implication dans le mouvement Trocadéro. Il passe deux ans et demi en prison avant d'être gracié. Son expérience carcérale lui inspirera plus tard des chansons comme "Agora É Tarde" ou "Quem Viu Me Ver".
Après son retour, Gil entame une carrière internationale, notamment aux États-Unis et en Europe, où il rencontre un grand succès. Il est l'un des représentants les plus connus du genre musical brésilien connu sous le nom de MPB (Musica Popular Brasileira).
En 2007, Gil reçoit le prix Nobel de la musique pour sa contribution à la musique mondiale. Il est également membre de l'Académie brésilienne des lettres et a été ministre de la Culture du Brésil de 2003 à 2008.
Au cours de sa carrière, Gil a sorti une quinzaine d'albums originaux et a enregistré plus de 40 albums studio ou live. Il est considéré comme l'un des grands artistes de la musique brésilienne et comme un symbole du combat contre la dictature militaire brésilienne.