Fille unique de parents bourgeois, Simone grandit dans un environnement aisé et réciproquement respectueux. Son enfance est marquée par la mort prématurée de sa mère en 1930, ce qui la pousse à se tourner vers la littérature pour trouver des consolations et des réponses. Après avoir découvert un amour passionné pour la lecture, elle choisit d'abandonner ses études de psychologie pour entrer au Conservatoire national supérieur d'art dramatique, à l'âge de 19 ans, où elle sera formée par les professeurs Louis Jouvet et Jean-Louis Barrault.
Sa carrière de comédienne prend son envol en 1943, lorsqu'elle joue dans le film *Les Enfants du paradis* de Marcel Carné, un classique considéré comme l'un des plus beaux films de tous les temps. Cette performance marquante lui vaut un prix au Festival de Cannes et son premier succès critique et commercial. Au cours des années 1940, elle apparaît dans plusieurs autres productions importantes, telles que *La Symphonie pastorale* de Henri Verneuil en 1946 et *Le Plaisir* de Max Ophüls en 1952.
En 1958, elle quitte la France pour s'installer à Londres avec son mari, l'acteur Yves Montand. Elle joue dans des productions cinématographiques britanniques et américaines remarquables, telles que *Les Dents longues* de John Boorman en 1962, *La Grande Vadrouille* de Gérard Oury en 1966 et *Une fille de joie* de Joseph Losey en 1970. Elle est également récompensée pour son travail au théâtre avec le Laurence Olivier Award (en) du meilleur acteur en 1982, après avoir joué dans la pièce *L'Étrangère*.
Malheureusement, sa carrière s'est interrompue à partir de 1984 en raison d'une leucémie, maladie qui l'a finalement emportée l'année suivante. Elle a laissé une héritage exceptionnel dans le monde du cinéma et du théâtre, dont elle est considérée comme une icône de l'art dramatique français.