Après avoir travaillé dans les mines de charbon à l'âge de 14 ans, Charles Tillon rejoint en 1936 le Parti Communiste Français (PCF) et adhère au syndicat CGT. En 1938, il devient secrétaire de la Fédération départementale du PCF dans l'Orne.
En 1939, il est appelé sous les drapeaux et participe à la Campagne de Pologne. Après le retour des troupes françaises en France, il retourne travailler dans les mines et reprend ses activités syndicales. Il se distingue par ses actions militantes au sein du syndicat CGT pour améliorer les conditions des travailleurs miniers.
Avec l'invasion de la France par les Allemands en 1940, Charles Tillon intègre le réseau Maquis et participe à des actions de sabotage contre les occupants allemands. Il est arrêté et emprisonné plusieurs fois mais chaque fois parvient à s'évader.
En 1943, il rejoint le Comité français de libération nationale (CFLN) installé à Alger et devient chef des services politiques de la 2e Armée française libre. Il participe activement aux combats qui permettent la Libération de la France en juin 1944.
Après la Seconde Guerre mondiale, Charles Tillon occupe différents postes politiques au sein du gouvernement communiste : il est membre du Comité central du PCF, secrétaire national du PCF et député de la Loire-Atlantique. Il quitte le gouvernement en 1962, après le discours du général de Gaulle à Alger qui met fin aux combats de la guerre d'Algérie.
Charles Tillon est considéré comme l'un des grands résistants communistes de la Seconde Guerre mondiale et a joué un rôle important dans le réveil du mouvement syndical en France après la guerre. Il est enterré au cimetière de La Chapelle-sur-Erdre, sa ville natale.