D'Arenberg était issu d'une famille aristocratique wallonne. Il obtint une licence en droit à l'université de Liège en 1878. Pendant son temps à l'université, il fut membre actif du Cercle catholique universitaire liégeois (CCL), un groupe d'étudiants catholiques influents qui jouèrent un rôle important dans la politique belge à partir des années 1870.
Après son diplôme, D'Arenberg commença une carrière dans les affaires en entrant au service de l'industrie sidérurgique familiale. En tant que directeur général de la Société Anonyme Charbonnages du Hainaut et du Centre, il contribua à moderniser l'industrie minière belge.
En 1894, il entra en politique en devenant député libéral pour le district d'Ath. Il occupa plusieurs postes ministériels sous les gouvernements libéraux successifs du début du XXe siècle. En 1907, il fut nommé Premier ministre de Belgique et dirigea le gouvernement jusqu'en 1908. Sous son administration, la Belgique accéda à l'Union douanière européenne (Zollverein) en 1905.
D'Arenberg fut également un mécène culturel actif. Il fit don de ses collections d'art et d'architecture à la commune de Spa, où il fit construire une résidence, le Château d'Arenberg. En 1924, cette collection fut transférée au Musée royal de Belgique à Bruxelles.
Charles Marie Raymond D'Arenberg est considéré comme l'un des premiers industriels belges à avoir réussi à trouver un équilibre entre sa carrière politique et ses intérêts économiques, en s'engageant activement dans les deux domaines. Sa carrière marqua également la montée de la bourgeoisie industrielle et de l'aristocratie wallonne dans la vie politique belge à la fin du XIXe siècle.