Il a débuté sur scène en 1951 et a remporté un grand succès en interprétant des rôles de jeunes premiers dans des comédies musicales à Londres, notamment celle de "Geezer" dans la pièce de music-hall *Expresso Bongo*.
En 1962, il a obtenu une nomination aux Oscars pour le meilleur acteur pour son rôle dans le film *Le Cœur est un chasseur solitaire* (*The Smallest Show on Earth*). Cette même année, il a créé avec Joan Littlewood la pièce de théâtre *Oh! What a Lovely War* qui a connu un grand succès.
En 1965, Anthony Newley et les paroles de Leslie Bricusse ont composé la chanson "Goldfinger" pour le film du même nom, interprétée par Shirley Bassey. Ensemble, ils ont également écrit d'autres musiques de films comme *Charlie et la Chocolaterie* (1971) ou *Willy Wonka and the Chocolate Factory* en version originale.
En 1966, il a créé sa propre compagnie, appelée "Newley-Bricusse Ltd." avec Bricusse et a produit des comédies musicales comme *The Roar of the Greasepaint – The Smell of the Crowd*, *Tommy* (qui a inspiré le film de Ken Russell en 1975) et *Georgie* qui ont connu un grand succès.
En 1980, il a fait ses débuts à Broadway avec la comédie musicale *The Dreamer*. Il a ensuite joué dans d'autres pièces de théâtre, notamment sur le West End, en Angleterre.
En 1996, il a été élu au "Songwriters Hall of Fame". Malheureusement, Anthony Newley a connu des problèmes de santé et a décédé d'une crise cardiaque le 14 novembre 1999. Son travail continue à être apprécié à travers le monde et il reste l'un des acteurs et compositeurs britanniques les plus importants du XXe siècle.