Allie commence sa carrière musicale en 2015, à l'âge de quatorze ans, en postant des reprises de chansons sur Instagram sous le pseudonyme @alliesherlock. Elle a rapidement attiré l'attention pour ses interprétations remarquables de musique acoustique, y compris celles de Taylor Swift, Ed Sheeran et Adele. En 2016, elle ouvre les concerts de Taylor Swift à Dublin lors de sa tournée mondiale The 1989 World Tour.
En 2017, Allie commence à publier des reprises de chansons sur YouTube en plus d'Instagram et gagne rapidement des millions de vues pour ses performances acoustiques de musique pop contemporaine, notamment celles de Billie Eilish, Ariana Grande et Halsey. En 2018, elle signe un contrat avec la maison de disques Capitol Records et sort son premier single original "Broken Me", qui est suivi par d'autres titres originaux tels que "Fools Gold" et "Don't Wake Me Up".
En 2019, Allie participe à The Voice UK en tant que candidat sur l'équipe de Tom Jones. Elle atteint les finales avant de terminer deuxième derrière la gagnante Molly Hocking. Après la finale de The Voice, elle sort son premier EP "Tales Untold", qui comprend les titres originaux "Broken Me", "Fools Gold" et "Don't Wake Me Up", ainsi que des reprises de chansons telles que "I Want to Hold Your Hand" des Beatles et "Someone Like You" d'Adele.
En 2021, Allie sort son deuxième EP "Allie Sherlock (EP2)". L'EP comprend les titres originaux "Better Off", "Love Letters", "Roses" et des reprises de chansons telles que "Kiss Me More" de Doja Cat et "My Oh My" de Royal Blood.
Allie Sherlock est actuellement en tournée à travers l'Europe pour promouvoir son dernier EP, et elle travaille sur son premier album studio. Elle continue également d'écrire et de partager des reprises de chansons sur YouTube.